Chaminade ne se cantonne pas à sa mission auprès de la Congrégation mariale. Il prend part au démarrage d’une nouvelle œuvre.

Loin de réserver son activité et son inspiration à la Congrégation, Chaminade encourageait, conseillait et aidait aussi d’autres personnes et de groupes qui travaillaient à restaurer la foi à Bordeaux. La première d’entre elles est certainement Mademoiselle Marie-Thérèse Charlotte de Lamourous, qui partageait avec Chaminade la direction de la Congrégation, comme responsable de sa branche féminine. En même temps, il prit part au démarrage de la nouvelle œuvre dans laquelle Marie-Thérèse se lançait: la Miséricorde.

En effet, après bien des hésitations, Marie-Thérèse prit en mains, avec beaucoup de conviction et d’énergie, une œuvre entreprise par une de ses amies, Mademoiselle de Pichon de Longeville et elle la fit prospérer. La Miséricorde est une maison pour prostituées désireuses de changer de vie, ouverte pour les éduquer ou les rééduquer, pour leur apprendre un métier productif dans la société et, surtout pour les aider à mener une vie chrétienne.

Marie-Thérèse et Chaminade rédigèrent la première règle pour cette fondation. Chaminade en était le directeur spirituel et l’archevêque le nomma en outre supérieur ecclésiastique de la Miséricorde, une fonction qu’il continua d’exercer jusque dans les dernières années de sa vie, encourageant et conseillant Marie-Thérèse, cherchant des fonds pour cette œuvre, confesseur personnel de l’œuvre, conférencier et prédicateur de retraites spirituelles à la communauté de la Miséricorde; il s’investit vraiment dans cette œuvre, qui finit par attirer l’attention de beaucoup de gens, même loin de Bordeaux.